人気PCゲームおよびそのTVアニメ版「らいむいろ戦奇譚」の続編であるTVアニメシリーズ。日露戦争のさなか、新たな敵ファーデン騎士団がロシア側に暗躍。日本軍は、乙女の魂が秘める超パワー""魂色（こんじき）""を具現化させる""らいむ隊""の新部隊結成を図る。5人の少女たちの指揮官かつ教師役となった熱血漢・犬養強志朗の活躍は？ 本作と同題で原作となるPCゲームもほぼ同時期に発売された。前作と異なり、自ら戦士となって戦う新男性主人公・強志朗の声は『機動戦士ガンダムOO』などでも活躍の吉野裕行が熱演。
这个世界里，人类被视为劣等种。冒险者小队「种族会」中负责扛行李的人类少年?莱特，在世界最凶险的迷宫「奈落」深处遭伙伴放逐，甚至想取他性命。 为了在「奈落」活下去，莱特自暴自弃地用了唯一的技能《无限扭蛋》，结果竟召唤出强大无比、「等级9999」的伙伴们──！ 之后过了三年，莱特自己也升到了等级9999。带着对自己忠心耿耿又怀有好感的美少女们（而且所有人都是等级9999），他以压倒性的力量开始进军地上!!
上杉风太郎（松冈祯丞 配音）是就读于高中二年级的平凡男生，唯一的亮点就是学习方面异常的优秀，每次考试都能得到满分。上杉的家境非常的贫穷，欠下了巨额债务，为了还债，上杉不得不开始勤工俭学，受中野一家人的聘用，成为了中野家五姐妹的家庭教师。 有些腹黑的小恶魔中野一花（花泽香菜 配音）、个性傲娇厨艺绝佳的中野二乃（竹达彩奈 配音）、大大咧咧沉迷于战国时期历史的中野三玖（伊藤美来 配音）、非常擅长运动的元气少女中野四叶（佐仓绫音 配音）和个性有些要强的傲娇少女中野五月（水濑祈 配音），在这五位大小姐的包围下，上杉能够顺利完成自己的教学任务吗？
里斯提亚国偏僻乡村领地的下级贵族——奥恩斯坦家住着一对姐弟。 姐姐玛丽是一个非常喜欢接受父亲练习剑术的活泼女孩。弟弟席恩是个腼腆的男孩子，他非常喜欢呆在房间里看书。虽然两人性格完全相反，但在温柔的父母的守护下，和睦地生活着。 有一天，席恩问父亲“魔法”这个东西在这个世界上是否存在。但是，即使是作为贵族有一定教养的父亲，也不知道“魔法”这个词本身。更何况，席恩所说的“从火、水、风、光等元素各种各样的东西”的现象，在这个世界上是不可能存在的…… 从那一天开始，席恩就显得很失落。但是，有一天，在和姐姐玛丽一起去的湖里，他目睹了“宛如魔法般”的不可思议现象—— “现在放弃还为时过早。如果没有魔法，自己做就好了！” 席恩开始研究魔法，一边将周围的人卷入其中一边稳步前进。飞出的火焰，奔跑的闪电——一切都是为了使用前世所憧憬的“魔法”！
1912年，实业家涉泽荣一请到了土御门家的阴阳师平井保昌和物理学家寺田寅彦施行东京改造计划，运用灵力保护国都。魔人加藤保宪唤醒了一千年前的叛臣平将门的怨灵，企图毁灭东京。他选择了将门末裔辰宫由佳理作为灵媒。在平井以及大文豪幸田露伴的守护之下，加藤的阴谋没有得逞，但由佳理腹中却开始孕育拥有恐怖力量的新生命。平井在明治天皇驾崩之日自杀。1923年9月1日，加藤引发了关东大地震，在殊死搏斗中幸田将其打伤，最终将门怨灵没有觉醒，东京被保住了。在涉泽的努力下，东京迅速重建。1927年，日本首列地铁即将开通，而加藤放出的魔物妨害了这项工程，寺田运用西村真琴发明的日本第一台机器人解决了问题。不久后，加藤的能力完全恢复，企图再次破坏东京……
樱花飞舞的3月25日，完成了一学期学业的午后。高二学生阿良良木历（神谷浩史 配音）从优等生羽川翼（堀江由衣 配音）那里听说了本町出现吸血鬼的传言。当晚，历在地铁站台见到了一个血淋林的女人。她四肢全无，痛苦求救。而女人的身后则站着一个金色头发却目光阴冷的身影，那难道就是传言中的吸血鬼？在这个夜晚，历与活了500年的吸血鬼姬丝秀忒•雅赛劳拉莉昂•刃下心（坂本真绫 配音）完成了命运的相逢…… 本片根据西尾维新的轻小说改编，将以剧场版三部曲的形式上映。
