涉谷有利被厕所冲进异世界，此世界分为两个种族，人族和魔族。魔族有着强健的体魄和超长的年龄，在力量上也有着得天独厚的优势。而人族只拥有和你我相同的所有特征，力量方面只能靠挖掘出的能释放法力的石头来和魔族的力量相持。魔族的力量与法石的力量是相抗衡的。 4000多年前，创主也就是宗主，想毁灭世界。魔族的第一代魔王，也就是真王，取得了胜利并建立了真魔国。而有利是第27代魔王。 《今天开始做魔王 第三季》有利一行人又会有什么样的经历呢？
电击文库最畅销的轻小说《魔法禁书目录》曾在2008年10月由J.C.Staff改编成同名TV动画并大获好评，其外传《某科学的超电磁炮》也于09年10月改编成TV动画，相信不少观众早已拜倒在炮姐裙底的安全裤上。5月20日从日本著名的映像出版会社TSUTAYA传出了2010年秋天动画二期的图片。
在一个远离都市喧嚣、为青山绿水所环绕的乡村，当地的旭丘分校仅有四名学生。越谷家的兄妹三人，分别是中三的卓、中二的小鞠（阿澄佳奈 配音）和中一的越谷夏海（佐仓绫音 配音），另有宫内家的小女儿小一的莲华（小岩井ことり 配音）。莲华的姐姐一穗（名冢佳织 配音）是分校的唯一教师，因学生稀少，因此四人和在一个班，日常课程也全部以自习为主。在某个晴朗时节，正读五年级的东京女孩一条萤（村川梨衣 配音）因父母工作的关系搬到旭丘。对喧哗吵闹的都市节奏习以为常，风格迥异的乡村生活带给萤萤前所未有的新奇体验。虽然有着诸多不便，但在这个时间仿佛凝滞的所在，悠然自得的好心情慢慢升起…… 本片根据あっと的同名漫画改编。
为求仙药线索，一行人抵达统治岛屿的怪物"天仙"之居城。 欲从岛屿生还，死囚与处刑人已不得不携手合作。 与此同时，幕府以"山田浅卫门殊现"为首，下令增派人员登陆神仙乡。 其中竟可见与画眉丸素有渊源的石隐众之身影。 正当画眉丸等人欲尽快寻得仙药逃离孤岛之际，天仙们却拦住了他们的去路—— 围绕仙药的争夺，即将迎来"人类"与"天仙"的全面对决——！！
击败青城晋级决赛的乌野，白鸟泽成为他们的下一个对手。
